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北理工在金属锂电极界面调控取得最新研究成果
2020-12-28 北京理工大学

  近日,北京理工大学前沿交叉院黄佳琦教授课题组在认识金属锂电极界面生成规律方面取得了重要进展。该研究成果以《Identifying the Critical Anion?Cation Coordination to Regulate Electric Double Layer for Efficient Lithium Metal Anode Interface》为题在线发表在化学类顶级国际期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》(《德国应用化学》,影响因子12.959)。本文的通讯编辑为北京理工大学前沿交叉院黄佳琦教授,第一编辑为北京理工大学材料学院/前沿交叉院博士研究生许睿。

  电极/电解液界面的生成与演化行为从本质上决定了电化学储能器件的效率与寿命。金属锂负极的引入对于实现高比能电池具有至关重要的意义,但由于其本征高反应活性所带来的体系复杂性,领域内目前对金属锂界面生成及调控规律的认知仍相当匮乏。

  传统地,人们普遍认为电解液成分中热力学稳定性最低的成分必然决定了金属锂表面固态电解质界面相(SEI)的生成,但并未对此标准的适用性进行更微观尺度地理解和探索。

  图1.模型电解液体系实现不同的硝酸根阴离子缔合方式

  北京理工大学前沿交叉院黄佳琦教授团队在最新的研究工作中对控制金属锂表面SEI生成的因素进行了双电层尺度的解析。在此工作中,编辑以含有硝酸锂(LiNO3)的模型电解液作为研究对象,对比了不同NO3?阴离子缔合方式下的SEI生成行为和金属锂保护效果(图1)。

  图2.不同极性的溶剂体系下,金属锂电极表面的双电层结构,其控制了后续的SEI生长行为。

  系统的研究结果证明,阴-阳离子间的直接缔合可中和阴离子自身的负电特性,使得阴离子可以接近同样荷负电的金属锂电极表面,从而参与SEI的构建。在强极性溶剂如DMSO体系下,阴-阳离子间的相互作用被严重削弱,导致阴离子无法进入金属锂双电层内分解构建SEI(图2)。

  图3.引入多价阳离子(以Cu2+为例)同时促进阴阳离子缔合与调控金属锂双电层内的阳离子聚集行为,从而实现更高的电池循环效率。

  此工作进一步指出,引入以Cu2+为例的多价阳离子可通过强阴-阳离子缔合的方式促进阴离子在金属锂双电层内的富集,以实现更加稳定的阴离子诱导型SEI,提升电池的库伦效率与循环寿命(图3)。

  此工作为理解金属锂界面构筑规律提供了更为深入的底层认识,为设计稳定高效的金属锂负极提供了重要的理论支撑。

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